陈杰教授课题组最近在《PHYSICAL REVIEW B》杂志上发表题为“Accurate description of high-order phonon anharmonicity and lattice thermal conductivity from molecular dynamics simulations with machine learning potential”的研究论文。

如何经济、快速、准确地预测纳米结构的热输运性质是计算凝聚态物理中的重要问题。探究纳米材料的热物性可以为电子器件散热和热电材料开发提供理论依据。考虑声子非谐效应，特别是高阶非谐声子散射，对准确预测热导率至关重要。

在本工作中，我们采用机器学习势函数结合分子动力学（MD）模拟克服了基于微扰理论在考虑声子高阶非谐效应以及温度效应所需巨大计算资源的问题。我们以立方砷化硼（BAs）和diamond为例，分别构建了能够准确描述其原子相互作用的机器学习势函数MTP。在只考虑三声子散射的情况下，相比于实验测量值，微扰理论方法只能很好地预测diamond的热导率，显著地高估了BAs的热导率。相反，MTP结合MD模拟对两者热导率的预测都能很好地与实验测量值吻合，如图1所示。声子频率能量密度分析表明MTP能够有效地捕获由温度引起的声子模式软化及声子散射线宽。同时，我们在不同温度下对BAs和diamond进行了含时动态演化，进一步分析了两种材料的原子位移分布，给出了BAs中强非谐性的起因。这些为进一步理解材料的声子信息提供了直观的物理图像，为解释宏观热性质提供了微观机理，这对于微扰理论来说是很难实现的。我们的工作表明，在对声子非谐效应没有任何先验知识的前提下，机器学习势函数结合MD模拟是一种非常有效的工具去考虑所有阶声子散射过程以及温度效应对热导率的影响。相关结果发表在期刊Physical Review B 105, 115202 (2022)。

图1.（a）（b）分别表示来自计算（实心图标）与实验测量（空心图标）BAs和Diamond的热导率。DFT_3ph：通过DFT计算力常数，考虑三声子时的热导率。MTP_3ph：通过MTP计算力常数，考虑三声子时的热导率。DFT_3ph+4ph：通过DFT计算三阶和四阶力常数获得的热导率。（c）（d）表示用Green-Kubo方法计算BAs和Diamond的热导率与自相关时间的关系。其中（c）中包含BAs在300 K和500 K时的热导率，（d）中包含Diamond在300 K和 500 K的热导率。蓝色实线和黑色虚线代表具有不同初始速度分布时30个独立模拟的平均热导率，红色阴影区域代表相应的偏差。